中国矿业大学研究生院江苏省，中国矿业大学硕士研究生

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中国矿业大学研究生(中国矿业大学研究生院)

中国矿业大学研究生，中国矿业大学研究生院

背景介绍

目前，多色荧光碳点在溶液状态下的设计和合成已经取得了显著进展，但在固态下的发光研究却进展较慢，这可能与碳点复杂的荧光机理和严重的聚集荧光猝灭效应有关，导致碳点在固体状态下无法作为荧光粉直接在发光二极管（LEDs）等领域展开应用。为了保持碳点在固态下的多色发光，通常将它们分散到聚合物、淀粉、硅酸钠、无机盐等惰性基质中。尽管如此，碳点的结构成分并没有得到本质的改变，所获得的碳点复合材料仍然存在着聚集荧光猝灭（AIQ）效应。在这种情况下，基质中碳点的浓度往往会被控制在较低的水平，并且碳点的荧光颜色也比较单一，无法为高性能的光电器件提供足够的荧光输出或可调节的发射颜色。于此同时，这种混合法通常还会伴随着分散不均匀、稳定性差、产率低、步骤程序多和反应时间长等缺点，这对固态荧光碳点的工业化生产和实际应用非常不利。因此，迫切需要开发一种简便、快速的方法来实现抗自猝灭的高效多色固态荧光碳点的大批量制备。

近年来，少数课题组以具有特殊官能团结构的有机分子为碳源，成功制备出无基质辅助的强烈固态荧光碳点，并发现其表面存在的官能团能够通过阻止碳点之间的荧光共振能量转移和π−π作用实现固态荧光发射。另外，大量的荧光机理研究表明，增加碳点的尺寸和氮元素含量可以有效红移其发光颜色和提高发光效率。这些前期的研究结果暗示出，在不添加辅助物质的情况下，只通过控制具有特殊官能团结构的有机分子之间的脱水和碳化反应就可以实现具有特定荧光性质固态碳点的合成。然而，据我们所知，迄今为止还没有这方面的研究报道，即在单一反应体系中通过调节其生长过程来制备高效全色的固态荧光碳点。

基于此，中国矿业大学丁辉副教授和复旦大学熊焕明教授以柠檬酸（CA）、对苯二胺（p-PDA）和（3-氨基丙基）三乙氧基硅烷（APTES）为碳源，利用微波辅助加热的方法，高产率地制备出在表面具有硅烷修饰的、并且在整个可见光区（438-633 nm）可以高效发射的固态荧光碳点。SiCDs的粒径和石墨N含量只需通过控制p-PDA的量就可以在较宽的范围内进行调节。这是利用单因素变量法实现可调谐全色固态荧光碳点的首次合成报道。此外，这些固态SiCDs具有高达57%的荧光效率以及优异的光稳定性。最后，将这些发光体与紫外（UV）芯片结合，用以制造多色发光二极管（LEDs）和各类型的白色LEDs（WLEDs），包括暖WLEDs、标准WLEDs和冷WLEDs。

研究成果以“Rational synthesis of silane-functionalized carbon dots with high-efficiency full-color solid-state fluorescence for light emitting diodes”为题发表在 Carbon 上。

图文导览

作者通过一步微波辅助加热法，用CA、p-PDA和APTES为原料，合成了具有可调谐的全色固态荧光SiCDs（图1a）。SiCDs粉末在日光下显示出从浅黄色到棕色的颜色变化，在365 nm的紫外光下，显示出从蓝色到红色的荧光颜色变化（图1c）。值得注意的是，生成的SiCDs在体积比为1:1的乙醇-水反应介质中不溶解，因此可以通过离心的手段快速收集（图1b）。得到的五种SiCDs的质量产率分别为68%、84%、79%、76%和80%，为工业规模化生产提供了可能。为了探索SiCDs的生长和发光机理，选取蓝、绿、黄、红四种典型颜色的碳点进行表征，并分别命名为B-SiCDs、G-SiCDs、Y-SiCDs和R-SiCDs。

图1官方域名/science/article/pii/S0008622322009678?via=ihub

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